生活垃圾填埋場是大氣汞的重要來源。
由于特殊的物理化學性質,汞是通過大氣進行跨國界傳輸的全球性污染物.自然過程和人為活動都向大氣釋放汞.主要的已知人為釋汞源有燃煤、垃圾焚燒、氯堿生產、金屬冶煉與加工等.人為活動釋汞源不僅向大氣排放在大氣中居留時間長的氣態單質汞,還向大氣排放相當數量的在大氣中居留時間很短的活性氣態汞(RGM)和顆粒態汞.自然釋汞過程包括殼慢物質的去氣作用、土壤表面的釋放、自然水體的排放、植物表面的蒸騰作用、火山排氣作用、森林火災、地熱活動等等.自然釋汞過程向大氣排放的汞主要以在大氣中居留時間長的氣態單質汞為主.盡管在大氣汞源估算方面做了一些工作,但是對全球大氣汞的釋放總量的估算還存在很大的誤差和不確定性,主要原因之一是不同地區的研究程度還存在相當大的差異.目前對自然過程的年排汞通量的估算范圍為2500~29325t;人為活動向大氣的年排汞量變化范圍910~11000t.此外,一些潛在的人為大氣汞源如垃圾填埋場還沒有引起足夠的重視.垃圾中的汞含量相對較高。1994年以前，美國垃圾中的汞含量高達4mg/kg，其中80%來自電池，其余來自熒光燈、電氣開關和溫度計。我國堿性干電池汞含量高達1%~5%，中性電池為0.025%。我國每年生產干電池所用的汞已達數十噸。直到2001年1月，中國才開始推行無汞低汞干電池。垃圾填埋后立即被置于厭氧環境中。在一系列微生物的作用下，垃圾中的碳水化合物、蛋白質等可降解有機物轉化為羧酸，最終分解為CH4和CO2。在有這類微生物參與的強還原條件下，垃圾中的無機汞化合物不僅可以還原為揮發性元素汞，還可以還原為毒性更大的揮發性甲基汞。這些揮發性汞化合物將通過通風井和上覆土壤的空間隙釋放到大氣中。在西方國家，垃圾焚燒是處理垃圾的主要方法，但這種方法在中國才剛剛起步?？偟膩碚f，直接填埋是我國處理城市生活垃圾最主要的方法，這種方法處理的垃圾量。08 t，而且年產量還在以10%的速度遞增。據統計，我國垃圾累計量已達60多億噸，占地面積50多平方公里。因此，研究中國垃圾填埋場向大氣中排放的汞量具有重要的理論和現實意義。
2003年11月21日至30日，我們在貴陽市郊區的高燕垃圾填埋場進行了詳細的現場采樣工作，測定了垃圾填埋場排氣井中氣態總汞、一甲基汞和二甲基汞的含量。同時，我們還詳細測量了垃圾填埋場與大氣之間氣態總汞的交換通量。
1實驗方法
該填埋場是貴陽市建成的最現代化的填埋場，日處理垃圾800噸，占地面積8.79 倍；在l05m2，填埋場已經運行了兩年。填埋場的深度為20厘米。圖1是填埋場排氣孔分布和觀測點布局示意圖。根據填埋時間，填埋場分為六年填埋區、一年填埋區和二年填埋區。在占大部分面積的半年填埋區選擇一個有代表性的排氣筒。測量排放氣體中的氣態總汞、一甲基汞和二甲基汞。選擇半年一次的填埋場覆蓋面積測量土壤與大氣之間的氣態總汞通量，并與半年一次的部分暴露垃圾進行比較。
用高時間分辨率(每5分鐘一個樣品)自動大氣汞儀Tekran2537A(由加拿大Tekran公司生產)測量填埋場排氣孔中的總氣態汞。該儀器的最低檢測限為0.67ng/m3。一甲基汞用兩個裝有45m 10.5%(V/V)HCl的沖擊瓶串聯收集，采樣流速為0.3L/min。取樣時間不少于2h。二甲基汞經國際上常用的蒸餾-液相乙基化后，用氣相色譜和冷原子熒光分析儀測定。二甲基汞由兩根串聯的CarbotrapTM采樣管采集，采樣流速為0.3L/min，采樣時間不小于2h。采用熱解結合氣相色譜分離和冷原子熒光檢測法測定二甲基汞。汞在填埋場和大氣之間的交換通量由大氣汞儀Tekran reg具有高采樣分辨率。2537A采用應時玻璃通量箱技術，低汞空白測得。同時，采用美國Global公司生產的微型氣象工作站同步測量大氣溫度、5cm土壤溫度、大氣相對濕度、風速風向、光照強度，以確定氣象參數對填埋場與大氣之間汞交換通量的影響。
2結果和討論
2.1填埋場廢氣中總氣態汞的分布。
對填埋場半年廢氣中的總氣態汞進行24小時連續觀測，結果見圖2。白天廢氣中總氣態汞含量明顯高于夜間，表明廢氣中總氣態汞含量明顯受地面氣象條件控制。初步結果表明，填埋區廢氣中氣態汞半年平均總濃度為(665.52 plusmn21.25) ng/m3，(范圍175.22 ~ 1406.0 ng/m3，n = 305)，比全球大氣汞含量背景值1.5ng/m3高出400多倍，比汞污染嚴重的貴陽市大氣總汞含量平均值(8.4ng/m3)高出近兩個數量級。
2.2填埋場廢氣中的甲基汞
目前，大氣中單甲基汞的測定結果非常少，有限的測定結果表明，大氣中單甲基汞的含量一般為
表2列出了填埋場廢氣中二甲基汞濃度的測量結果。二甲基汞的平均含量為(9.50 plusmn5.18)gn/m3，明顯高于一甲基汞的含量。二甲基汞毒性很大，1996年，美國一名化學家因接觸微量二甲基汞而中毒死亡。而大氣中的二甲基汞極不穩定，被OH、NO3等自由基和O3迅速降解為一甲基汞。從我們的測量結果可以看出，生活垃圾衛生填埋場仍然是大氣中二甲基汞的重要來源。
垃圾填埋場是目前在陸地生態系統中發現的大氣甲基汞的來源之一，可以很好地解釋最近在大氣中發現的痕量甲基汞的來源以及一些陸地觀測站點的大氣降水。
2.3總氣態汞在填埋場和大氣之間的交換通量
表3列出了裸露垃圾和覆蓋土壤填埋后從地表到大氣的汞通量的測量結果。無論是裸垃圾填埋還是覆土，氣態總汞在地表和大氣之間的交換通量都是雙向的，既有從地表向大氣的排放，也有從大氣向地表的沉積。但總體來看，地表向大氣的排放占主導地位。對比結果表明，裸露垃圾向大氣的凈汞通量高于覆蓋土壤，這主要是由于覆蓋土壤。
裸露垃圾和覆土填埋場與大氣之間氣態總汞的交換通量呈現出一致的日變化規律(圖3)，即主要在白天釋放，中午釋放通量達到最大，夜間釋放通量最低，大氣沉降到地表。這種日變化規律與垃圾填埋場排氣管中氣態總汞含量的變化規律一致。表明汞從填埋場向大氣的釋放過程主要由填埋場廢氣的總含量決定。對比背景區土壤與大氣的汞交換通量可以看出，同一季節裸露垃圾和填埋場向大氣的凈汞釋放通量比背景區高2~3個數量級?？梢?，中國垃圾填埋場已成為大氣汞污染的潛在來源。
通過對實測通量值與同步觀測的環境參數進行相關性分析，發現裸露垃圾和填埋場與大氣之間氣態總汞的交換通量與光照強度和大氣溫度有很好的相關性，這也說明填埋場廢氣中氣態總汞的生成受氣象條件的控制。研究表明，土壤中的二價汞會被光還原成揮發性的Hg0。光是土壤向大氣排放汞的主要驅動力，因此我們的研究結果表明，光也是垃圾填埋場向大氣排放汞的主要驅動力。
3結論
由于垃圾中含有含汞物質，生活垃圾焚燒已成為發達國家向大氣排放汞的最主要來源。垃圾直接填埋是目前我國垃圾處理的主要方式。我們的研究表明，垃圾填埋場是汞向大氣排放的潛在來源。填埋場的汞排放通過兩種途徑進行，一種是通過填埋場的排氣管和廢氣排放到大氣中，另一種是通過填埋場的上覆土排放到大氣中。
垃圾填埋場特殊的物理化學環境不僅向大氣中排放停留時間長的氣態元素汞，還向大氣中排放劇毒的一甲基汞和二甲基汞。垃圾填埋場是目前陸地生態系統中發現的大氣甲基汞的來源之一，可以很好地解釋最近在一些陸地觀測站點的大氣和大氣降水中發現的痕量甲基汞的來源。
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